Franco-irlandais, Edwin Crossley-Mercer se forme à la musique sacrée à Versailles et au lied et à l’opéra à Berlin, auprès de Dietrich Fischer-Dieskau. Il est lauréat en 2007 du HSBC Foundation Award et remporte le 1er Prix du Concours Nadia et Lili Boulanger. Il fait ses débuts en 2006 au Staatsoper de Berlin dans Doktor Faust, Der Freischütz et La Veuve joyeuse. En 2009, il incarne Guglielmo (Così fan tutte, Mozart) au Festival d’Aix puis Harlekin (Ariane à Naxos, Strauss) à l’Opéra de Paris où il se produit régulièrement depuis : La Flûte enchantée, Carmen, Arabella, La Damnation de Faust, L’Enfant et les sortilèges, Les Indes galantes, etc. Il chante aussi bien aux Etats-Unis qu’en Amérique du Sud, un répertoire qui s’étend du baroque – Platée et Les Boréades de Rameau – à la musique contemporaine, en passant par le romantisme – Béatrice et Benedict (Berlioz), Manon (Massenet). Il chante aussi l’opéra italien : Rossini (La Cenerentola, Guillaume Tell) ; Puccini (Tosca, Madame Butterfly, La Bohème).
Il se produit en concert, avec entre autres l’Orchestre philharmonique de Berlin, l’Orchestre national de France, l’Orchestre symphonique de Londres ; et en récital : il a enregistré des mélodies de Nadia Boulanger et Le Voyage d’hiver de Schubert. Cette saison, il chante Armide à l’Opéra-Comique, Tannhäuser (Biterolf) sous la direction d’Andris Nelsons au festival de Pâques de Salzbourg et Le Prophète de Meyerbeer (Oberthal) au Festival d’Aix.
Parallèlement, il travaille régulièrement comme compositeur et chef d'orchestre au Theater an der Josephstadt de Vienne.